Aislamiento de un eslabón perdido escurridizo
Los científicos han aislado y caracterizado por primera vez un intermediario difícil de encontrar en la reacción de oxidación del agua
La reacción de oxidación del agua (WOR) es una de las más importantes del planeta, ya que es la fuente de casi todo el oxígeno de la atmósfera. Comprender sus entresijos puede ser la clave para mejorar la eficacia de la reacción. Por desgracia, los mecanismos de la reacción son complejos y los productos intermedios muy inestables, lo que hace que su aislamiento y caracterización sean extremadamente difíciles. Para superar esta situación, los científicos están utilizando catalizadores moleculares como modelos para comprender los aspectos fundamentales de la oxidación del agua, en particular la reacción de formación de enlaces oxígeno-oxígeno.
Atrapar el escurridizo intermedio
ICIQ
Por primera vez, los científicos del grupo Lloret-Fillol del ICIQ, que estudian minuciosamente el WOR, han aislado y caracterizado completamente un intermediario escurridizo que se genera tras la formación del enlace oxígeno-oxígeno, el paso determinante de la velocidad de la reacción. El trabajo, un esfuerzo internacional liderado por el ICIQ en colaboración con la Universidad de Groningen (Países Bajos) y el Sincrotrón SOLEIL (Francia), se ha publicado en Nature Chemistry. "Nuestro trabajo tiene implicaciones directas en nuestra capacidad para observar el paso de formación del enlace oxígeno-oxígeno y los posteriores intermedios de la reacción", explica Julio Lloret-Fillol, líder del grupo del ICIQ y profesor ICREA, autor principal del artículo.
Al modificar las condiciones de su sistema catalítico, los investigadores han cristalizado el peroxo lateral de Ru(IV) que se genera tras el paso determinante de la reacción, la formación del enlace oxígeno-oxígeno. "El trabajo ayudará a comprender mejor el mecanismo de formación del enlace oxígeno-oxígeno, ya que muestra pruebas directas de un mecanismo de sitio único para formar el enlace oxígeno-oxígeno, uno de los mecanismos postulados para el fotosistema II", afirma Carla Casadevall, antigua estudiante de doctorado del grupo de Lloret, ahora investigadora postdoctoral Marie Skłodowska-Curie en el grupo de Erwin Reisner de la Universidad de Cambridge y primera autora del trabajo.
A pesar de los amplios esfuerzos realizados para dilucidar su mecanismo, WOR sigue sin entenderse del todo, lo que ha provocado un debate continuo con varias propuestas sobre el mecanismo de formación del enlace oxígeno-oxígeno. Los investigadores han utilizado estudios de etiquetado para monitorizar los intermedios formados tanto antes como después del paso determinante de la tasa de WOR. De este modo, han podido aportar pruebas directas de la formación del enlace oxígeno-oxígeno por el ataque nucleófilo del agua desde el metal-oxo.
"Este trabajo demuestra una vez más que los complejos moleculares bien definidos ofrecen acceso a aspectos fundamentales de la WOR, que de otro modo serían muy difíciles, lo que será útil para el posterior diseño de catalizadores eficientes", concluye Casadevall.
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