visualización de la catálisis de la [Fe]-hidrogenasa mediante espectroscopia de resonancia magnética nuclear potenciada con parahidrógeno
Un método espectroscópico permite comprender mejor la conversión del hidrógeno
Los microorganismos llevan mucho tiempo utilizando el hidrógeno como fuente de energía. Para ello, recurren a hidrogenasas que contienen metales como el níquel o el hierro en su centro catalítico. Con el fin de utilizar estos biocatalizadores para la conversión del hidrógeno, investigadores de todo el mundo trabajan para comprender los detalles del proceso de catálisis. Un equipo de tres Institutos Max Planck (MPI), el Centro de Imágenes Bioestructurales de la Neurodegeneración (BIN) del Centro Médico Universitario de Gotinga (UMG), la Universidad de Kiel y la FACCTs GmbH utilizó una peculiaridad química del hidrógeno para amplificar las señales de la espectroscopia de resonancia magnética. De este modo, los científicos pudieron visualizar pasos intermedios hasta entonces desconocidos en la conversión del hidrógeno.
Estructura de geometría optimizada de la especie de hidruro de hierro formada durante la activación del hidrógeno por la [Fe]-hidrogenasa. La señal de los dos átomos de hidrógeno que se muestran en la penumbra brillante se potenció para la detección indirecta de intermediarios mediante espectroscopia de resonancia magnética nuclear durante la catálisis.
© Lukas Kaltschnee, MPI-NAT & BIN
El hidrógeno se considera un buen candidato para una economía energética sostenible. Sin embargo, los actuales procesos industriales utilizados para producirlo son complejos, caros y, en cierta medida, perjudiciales para el clima. En este sentido, diversos microorganismos tienen ventaja sobre el ser humano. Para separar el hidrógeno y generar energía, utilizan tres tipos diferentes de hidrogenasas que funcionan sin metales preciosos y no liberanCO2: hidrogenasas [NiFe] de arqueas y bacterias, hidrogenasas [FeFe] de bacterias, algunas algas y algunas arqueas anaerobias, así como hidrogenasas [Fe] que sólo se encuentran en arqueas. Estas últimas desempeñan un papel clave en la metanogénesis, en la queel CO2 se reduce a metano (CH4). La hidrogenasa homodimérica [Fe] contiene un hierro (Fe) redox-inactivo por subunidad, que está unido a un cofactor de guanililpiridinol.
Mientras que los intermediarios del ciclo catalítico de las [NiFe] hidrogenasas y las [FeFe] hidrogenasas ya han sido bien estudiados, los intermediarios catalíticos de las [Fe] hidrogenasas no eran observables... hasta ahora. Un equipo de investigación dirigido por Stefan Glöggler (Instituto Max Planck de Ciencias Multidisciplinares (MPI-NAT) y el Centro de Imágenes Bioestructurales de la Neurodegeneración (BIN) del Centro Médico Universitario de Gotinga (UMG), Lukas Kaltschnee (MPI-NAT y BIN en UMG, actualmente en la TU Darmstadt), Christian Griesinger (MPI-NAT) y Seigo Shima (MPI de Microbiología Terrestre), junto con colegas del MPI für Kohlenforschung, la Universidad de Kiel y la FACCTs GmbH, han logrado detectar por primera vez los intermediarios del ciclo de catálisis de las [Fe]-hidrogenasas. Han publicado sus hallazgos en Nature Catalysis.
Para ello han aprovechado el hecho de que el hidrógeno se presenta como parahidrógeno y ortohidrógeno, dependiendo de su espín nuclear. Los investigadores demostraron que la espectroscopia de resonancia magnética nuclear produce una amplificación de la señal cuando la hidrogenasa [Fe] reacciona con el parahidrógeno. Esta llamada polarización inducida por parahidrógeno (PHIP) permitió identificar los intermediarios de la reacción y visualizar cómo la [Fe] hidrogenasa se une al hidrógeno durante la catálisis. Los datos de los científicos indican que se forma un hidruro en el centro de hierro durante la catálisis. El nuevo método también permitió estudiar la cinética de unión. Debido a su alta sensibilidad, la PHIP es especialmente prometedora para su aplicación en células vivas y para investigar el metabolismo del hidrógeno in vivo. Los resultados podrían ayudar a desarrollar en el futuro (bio)catalizadores para la conversión de hidrógeno con mayor productividad.
Nota: Este artículo ha sido traducido utilizando un sistema informático sin intervención humana. LUMITOS ofrece estas traducciones automáticas para presentar una gama más amplia de noticias de actualidad. Como este artículo ha sido traducido con traducción automática, es posible que contenga errores de vocabulario, sintaxis o gramática. El artículo original en Inglés se puede encontrar aquí.
Publicación original
Lukas Kaltschnee, Andrey N. Pravdivtsev, Manuel Gehl, Gangfeng Huang, Georgi L. Stoychev, Christoph Riplinger, Maximilian Keitel, Frank Neese, Jan-Bernd Hövener, Alexander A. Auer, Christian Griesinger, Seigo Shima, Stefan Glöggler; "Parahydrogen-enhanced magnetic resonance identification of intermediates in [Fe]-hydrogenase catalysis"; Nature Catalysis, 2024-12-13
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