Un equipo de investigadores sintetiza un azafullereno endoédrico monometálico
"Este resultado es muy interesante y útil para comprender las propiedades únicas de los azafullerenos"
Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el profesor YANG Shangfeng, de la Universidad de Ciencias y Tecnología de China (USTC) de la Academia China de Ciencias (CAS), sintetizó por primera vez La@C81N, un tipo de azafullereno endoédrico monometálico (MEAF), proporcionando una nueva forma de modular las propiedades electrónicas de los fullerenos endoédricos metálicos mediante modificaciones esqueléticas de la jaula de carbono. El trabajo se publicó en Journal of the American Chemical Society.
Sustitución de átomos de carbono por nitrógeno en la jaula de carbono La@C3v(8)-C82.
Image by XIANG Wenhao et al.
Los azafullerenos se crean cuando los átomos de carbono de la jaula se sustituyen por átomos de nitrógeno. Los azafullerenos difieren de los fullerenos tanto en sus estructuras electrónicas como en sus propiedades fisicoquímicas. Además de las modificaciones esqueléticas y exohédricas, los fullerenos también pueden modificarse endohedralmente mediante la encapsulación de átomos metálicos o no metálicos, exhibiendo propiedades únicas como el magnetismo de una sola molécula. Por tanto, para combinar las ventajas de ambos tipos de fullerenos, los investigadores han intentado modificar la jaula de los metalofullerenos endoédricos para obtener MEAF. Aunque en investigaciones anteriores se ha detectado MEAF ionizado, [La@C81N]+, en fase gaseosa, nunca se ha sintetizado MEAF prístino.
Basándose en trabajos anteriores sobre la síntesis y el aislamiento de nuevos heterofullerenos de baja estabilidad, el equipo del profesor YANG sintetizó MEAF La@C81N prístino mediante un método de descarga de arco de corriente continua Krätschmer-Huffman modificado y aisló La@C81N mediante una cromatografía líquida de alto rendimiento (HPLC) de cuatro pasos. Para verificar que la jaula de carbono es un azafullereno, caracterizaron la estructura molecular de La@C81N mediante difracción de rayos X monocristalina y confirmaron que la jaula de carbono derivaba de C3v(8)-C82 con un átomo de carbono sustituido por un átomo de nitrógeno.
Además, el equipo estudió sistemáticamente las propiedades electrónicas de La@C81N mediante espectroscopia ESR, espectroscopia UV-vis-NIR y electroquímica. También realizaron cálculos DFT para identificar el posible lugar de sustitución del nitrógeno. Los resultados mostraron que La@C81N existe en forma de monómero estable con un estado electrónico de concha cerrada, drásticamente diferente del estado electrónico de concha abierta de La@C3v(8)-C82. Por tanto, la modificación esquelética de la jaula de carbono del fullereno podría regular las propiedades electrónicas de los fullerenos endoédricos metálicos.
Este trabajo abordó el reto de dos décadas de sintetizar y aislar MEAF prístinos. Como comentaron los revisores, "este resultado es muy interesante y útil para comprender las propiedades únicas de los azafullerenos".
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