La espectroscopia vibracional monoatómica, ahora sensible a nivel de enlaces químicos

23.03.2023 - China

Investigadores dirigidos por el Prof. ZHOU Wu, de la Universidad de la Academia China de Ciencias (UCAS), y el Prof. Sokrates T. Pantelides, de la Universidad de Vanderbilt, han llevado la sensibilidad de la espectroscopia vibracional de un átomo al extremo de la configuración de enlace químico, lo que resulta crítico para comprender la correlación de las propiedades vibracionales de la red con las configuraciones atómicas locales en los materiales.

Mediante una combinación de enfoques experimentales y teóricos, los investigadores demostraron el efecto de las configuraciones de enlace químico y la masa atómica de los átomos de impureza en las propiedades vibracionales locales a nivel de átomo único. El estudio se publicó en Nature Materials.

En este estudio, los investigadores estudiaron las vibraciones atómicas de dos tipos de defectos puntuales de silicio (Si) en el grafeno monocapa: el defecto _Si-C3, que surge de la sustitución de un átomo de carbono (C) por un átomo de Si y forma un defecto atómico con tres enlaces con los átomos de C más próximos; y el defecto _Si-C4, que se forma cuando dos átomos de C son sustituidos por un átomo de Si y da lugar a un defecto con cuatro enlaces.

Según los investigadores, el defecto _Si-C4 produjo señales vibracionales más intensas que el _Si-C3 en la región de pérdida de energía en torno a los 100 meV, lo que sugiere modos vibracionales únicos para las dos configuraciones de defectos de la misma impureza.

Para examinar el efecto ampliado de los dos defectos, los investigadores realizaron un análisis átomo por átomo centrándose en los átomos de carbono que rodean las impurezas y descubrieron que los defectos sólo tienen un efecto pronunciado en los átomos de carbono vecinos más cercanos. Los átomos de carbono vecinos más próximos se comportan casi como los átomos de carbono típicos del grafeno.

Sorprendentemente, los investigadores descubrieron diferentes desplazamientos de frecuencia del pico de fonones de baja energía para los átomos de carbono vecinos más cercanos en estos dos tipos de defectos puntuales de Si con diferentes configuraciones de enlace. Complementando este descubrimiento con cálculos de teoría del funcional de la densidad, los investigadores demostraron que las diferentes señales vibracionales del Si y de los átomos de C vecinos más cercanos son el resultado de los modos vibracionales únicos de los dos defectos, dominados principalmente por la simetría configuracional local.

También estudiaron otro defecto con una masa mucho menor: el nitrógeno (N) en forma de _N-C3. A diferencia del _Si-C3, la variación vibracional se refleja principalmente en el pico de alta frecuencia, que representa la mayor parte de los modos de fonones ópticos. La extensión del vecino más próximo persiste.

Este progreso experimental ha sido posible gracias a los considerables esfuerzos realizados por el equipo de la UCAS para mejorar la estabilidad de su microscopio electrónico de transmisión de barrido monocromático (STEM) y la sensibilidad de la medida monocromática de espectroscopia de pérdida de energía de electrones (EELS).

Este trabajo ha llevado la sensibilidad de la espectroscopia vibracional de un átomo en STEM al nivel de los enlaces químicos y ha realizado mediciones precisas de las propiedades vibracionales de los defectos puntuales en el grafeno, proporcionando información sobre la física inducida por defectos en materiales bidimensionales.

Nota: Este artículo ha sido traducido utilizando un sistema informático sin intervención humana. LUMITOS ofrece estas traducciones automáticas para presentar una gama más amplia de noticias de actualidad. Como este artículo ha sido traducido con traducción automática, es posible que contenga errores de vocabulario, sintaxis o gramática. El artículo original en Inglés se puede encontrar aquí.